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        上海硅酸鹽所提出快充負極導電網絡優化的原位電化學轉換策略
        發布時間: 2022-10-18 16:42 | 【 【打印】【關閉】

          目前儲能市場對鋰離子電池的快充性能提出了更高的要求,當前商業電池的快充目標為15分鐘內完成80%的充電,但商業石墨負極因其較低的電化學平臺,在反復充放電過程中容易生長鋰枝晶而導致電池短路。正交相的五氧化二鈮(T-Nb2O5)具有由NbO6NbO7兩種多面體共頂點或者共邊連接構成的層狀結構,這種穩定的房柱式(room and pillar)框架結構保證了T-Nb2O5可以高占比的體相贗電容效應進行儲鋰,然而,T-Nb2O5較低的電子電導率和接觸不充分的導電配線方式限制了其電化學性能的發揮。 

          針對鈮基氧化物負極的上述問題,中國科學院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員團隊聯合上海大學陳雙強教授和上海硅酸鹽所劉建軍研究員團隊提出一種通過電化學轉換反應原位優化顆粒內部導電網絡的策略,其誘導生成的NbO導電晶域可作為內置的電子配線,結合變價金屬離子摻雜、聚多巴胺(PDA)蝥合包覆等手段,可實現活性物質從表面到體相的三重尺度的配線網絡構建。改性后的T-Nb2O5展現出優異的快充性能和穩定循環。相關成果以“Triple Conductive Wiring by Electron Doping, Chelation Coating and Electrochemical Conversion in Fluffy Nb2O5 Anodes for Fast-Charging Li-Ion Batteries”為題發表于Advanced Science, 2022, 9, 2202201。 

          通過水熱法利用有機無機絡合反應,在T-Nb2O5中均勻摻雜Co、Mn等低價元素,緩解NbOx多面體因Jahn-Teller效應而產生的扭曲,同時誘導氧缺陷的引入和電子摻雜。PDANb之間的螯合作用可以促進PDA層對T-Nb2O5顆粒表面的均勻包覆和刻蝕,使微米尺寸的T-Nb2O5演化成珊瑚狀蓬松顆粒組成的多孔球結構,有利于電解液的滲透和浸潤,PDA碳化后形成的超薄保形非晶碳層(1-2 nm)進一步構建了貫通的電子配線網絡。在1-3 V電壓區間,鋰離子嵌入會引起T-Nb2O5層間距的增大;當Li嵌入量達到飽和后,在0.4-1 V區間的過量放電會引起晶面間距進一步不可逆增大,導致小部分T-Nb2O5轉變為NbO/LixNbyOz的非晶巖鹽相結構。NbO(電子電導率4.8×104 S/cm)的原位電化學引入更是加強了電子配線在T-Nb2O5顆粒內部的全域供給。不同尺度下的電子-離子配線協同作用使得改性的 T-Nb2O5 負極在1 A g-1電流密度下,在長達8500次循環后,仍然具有143 mAh g-1的可逆容量;其在高達10.0 A g-1的大電流密度下的容量仍可維持在144.1 mAh g-1;高載量的T-Nb2O5 (4.5 mg cm-2) 150次循環后仍然可釋放0.668 mAh cm-2 的高面容量。NbO配線的T-Nb2O5/NCM811全電池的組裝和運行證明了這種巖鹽相復合快充負極的實用性。  

               該團隊前期已報道了一系列Nb基氧化物材料作為快充電池負極,提出了四方鎢青銅相的隧道型開框架結構KNb2O5F作為負極材料(Chem. Mater. 2016, 28, 3139),提出四方鎢青銅衍生晶域(KNb6O15F)配線修飾對商業高溫相H-Nb2O5快充性能的升級效應(Energy Storage Mater. 2018, 11, 152),提出T-Nb2O5-x中氧空位濃度調控及微氧泵缺陷修復策略(Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2107060)。 

          該研究工作得到了國家自然科學基金委和上海市科委等項目的資助和支持。 

          文章鏈接: 

          https://doi.org/10.1002/advs.202202201

        通過電子摻雜、蝥合包覆、電化學轉換的三重導電配線作用助力基于蓬松鈮基氧化物負極的快充鋰離子電池。

        非晶NbO/LixNbyOz復合結構的形成機理圖

        NbO/LixNbyOz的結構及導電性分析

         

        NbO相變的原位XRD曲線及對應晶格參數變化

            

            

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